Научный журнал

Фундаментальные исследования

ISSN 1812-7339

"Перечень" ВАК

ИФ РИНЦ = 1,674

• Авторы
• Файлы

Кригер В.Г., Каленский А.В., Звеков А.А., Савилов А.С.

Статья в формате PDF

159 KB

В работе [1] сформулирована бимолекулярная модель разветвленной цепной реакций импульсного инициирования АТМ и проведен ее кинетический анализ. Схема стадий модели имеет вид:

                                      (1)

где  - центры рекомбинации в различных зарядовых состояний, 2 - комплекс, состоящий из двух анионных вакансий с размещенными там тремя молекулами азота.I - генерация e.h. пар внешним излучением. II - рекомбинация e.h. пар на объемных и поверхностных локальных центрах, при этом скорость рекомбинации носителей лимитируется захватом дырки на нейтральном центре: . III - взаимодействие двух дырок, локализованных в соседних узлах кристаллической решетки, с образованием промежуточного комплекса А (молекула N₆ находящаяся внутри анионной бивакансии), последующим его распадом на молекулярный азот (N₂) и образование 2F^´ - центра с выделением энергии, идущей на генерацию носителей, является стадией развития цепи. C учетом уравнений баланса, динамика процесса инициирования будет полностью описываться системой:

                                             (2)

где G = α·H₀/E·τ_u - скорость генерации e.h. пар импульсным излучением, Е - энергия образования e.h. пары, α - показатель поглощения образцом излучения.

В экспериментальных работах скорость взрывного разложения азида серебра характеризуют экспоненциальной константой нарастания сигнала, получаемой при аппроксимации его экспоненциальной функцией. В рамках модели цепной реакции также наблюдается экспоненциальный рост концентраций носителей цепи. Предположим, что рост сигнала свечения вызван ростом концентрации носителей цепи в образце.

Для получения наблюдаемой константы скорости экспоненциального роста концентрации носителей цепи получим значение мгновенной константы скорости экспоненциального роста. Линеаризуем систему кинетических уравнений вблизи концентрации дырок равной р₀. Собственное число системы уравнений, отвечающее за рост концентраций носителей цепи будет следующим:

             (5)

Полученную константу роста концентрации носителей цепи можно назвать «мгновенной». Выражение для k_м можно без большой потери точности заменить приближенной формулой:

                      (5)

Наблюдаемую константу экспоненциального роста концентрации носителей цепи получим, усреднив ее мгновенное значение по концентрации дырок. Нижняя граница определяется концентрацией после индукционного периода ~ k_R/k₂ ~ 10¹⁸ см^-3 [1]. Экспериментальная константа роста сигнала определяется до его полувысоты, по этому за верхнюю границу усреднения следует принять половину максимальной концентрации дырок, значение которой ~ (1÷10)·10¹⁹ см^-3. Тогда получаем:

                       (6)

Интегрируя, и подставляя границы усреднения, получаем:

              (7)

Уменьшение скорости цепной реакции при уменьшении диаметра зоны облучения можно объяснить генерацией e.h. за счет энергии химической реакции не только в облученной зоне, но и в некотором слое толщиной r₀ вне еe. Тогда чем меньше диаметр зоны облучения, тем большее количество носителей цепи образовано вне нее. Соответственно, образовавшиеся при ветвлении носители цепи будут поглощены в большем объеме, чем объем зоны облучения, что приводит к увеличению пороговой плотности энергии инициирования [2].

В условиях инициирования неодимовым лазером, энергия излучения поглощается однородно по глубине образца. Объемы, в которых были сгенерированы и поглощены носители цепи, будут относится как [(d+2r₀)/d]², где d - диаметр зоны облучения. В работе [2] было экспериментально показано, что в акте ветвления 2 дырки образуются в точке ветвления и еще одна электрон-дырочная пара в r₀ окрестности этой точки.

Из (7) следует, что k_н ~ с. Согласно [2]:

                 (8)

Тогда получаем зависимость средней константы роста концентрации носителей цепи от диаметра зоны облучения:

                       (9)

где константа k_∞ - значение константы роста сигнала при бесконечно широком пучке.

Рис. 1. Зависимость эффективной константы скорости экспоненциального роста сигнала взрывного свечения  от диаметра зоны облучения. Точки - эксперимент, линия - аппроксимация по формуле (9).

На рис. 1 приведено сравнение теоретической и экспериментальной зависимостей. Видно, что в координатах модели (9) экспериментальные данные подчиняются линейной зависимости. Значение параметра модели r₀ составило 60 ± 5 мкм, что неплохо согласуется со значением, определенному из зависимости плотности пороговой энергии инициирования от диаметра лазерного пучка [2].

Работа поддержана грантом РФФИ (№ 07-03-01099).

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ:

1. Кригер В.Г., Каленский А.В. Инициирование азидов тяжелых металлов импульсным излучением. // Хим. Физика. - 1995. - № 4. - C. 152-160.
2. Каленский А.В., Кригер В.Г., Звеков А.А., Боровикова А.П. Новый механизм передачи энергии твердофазной цепной в азиде серебра. // Фундаментальные проблемы современного материаловедения. Т. 4. № 3. 2007. С. 66-72.

Библиографическая ссылка